チオール官能化金属配位ポリマーのワンステップ合成: さまざまなマトリックス中の Hg (II) を ppb レベルまで効果的かつ超高速に除去

水域中の水銀は環境と人間に大きな脅威を与えており、水銀の除去と廃水の浄化は地球規模の環境問題となっています。新しいアプローチとしてZn(II)配位高分子(Zn-CP)の採用が浮上しましたが、アミノ基のみからなるZn-CPでは低レベルのHg(II)の捕捉性能が不十分で、吸着後の Zn(II) の浸出。本研究では、廃水から Hg(II) を効率的に捕捉するために、一段階ソルボサーマル反応によりチオール修飾 Zn 系配位高分子 (Zn-CPs-SH) を作製しました。その卓越した吸着性能は、幅広い pH (2 ～ 7)、イオン強度 (Cl-、SO42-、NO3- 0 ～ 10,000 mg/L)、および溶存有機物 (0 ～ 100 mg/L) にわたって維持されます。L）。速い速度論 (k2〜1.01 × 10-4 L/min)、卓越した吸着容量 (1278.72 mg/g、298 K)、優れた選択性 (Kd〜2.3 × 104 mL/g)、優れた再生能力などの優れた特性(5 サイクル後の Re = 93.54%) は、XPS 分析、DFT 計算、および分子軌道理論によって明らかになった、チオール基から供与される非常に豊富な吸着サイトに起因すると考えられます。注目すべきことに、Zn-CPs-SH の高い実用化可能性は、水道水、河川水、水銀などのさまざまな Hg(II) 添加水マトリックスにおける優れた Hg(II) 除去効率 (Re ≥ 99.10%) によって実証されました。産業廃水。重要なのは、処理水中の残留 Hg(II) が Zn(II) の浸出を伴わずに ppb レベルまで減少したことです。全体として、Zn-CPs-SH を組み込むことで、高い選択親和性、優れた吸着能力、および効率の向上を示すため、廃水処理における高効率な Hg(II) 除去の実用化が促進されることが大いに期待されています。

The mercury in water bodies has posed a great threat to the environment and humans, and removing mercury and purifying wastewater has become a global environmental issue. Adopting Zn(II) coordination polymers (Zn-CPs) emerged as a new approach, however, the kind of Zn-CPs, which solely consisted of amino groups, exhibited unsatisfactory performance in capturing Hg(II) at a low level and causing the subsequent leaching of Zn(II) after adsorption. In this study, we fabricated the thiol-modified Zn-based coordination polymers (Zn-CPs-SH) through a one-step solvothermal reaction to efficiently capture Hg(II) from wastewater. Its preeminent adsorption performance could be maintained across a broad range of pH (2-7), ion strength (Cl-, SO42-, and NO3- at 0-10,000 mg/L), and dissolved organic matter (0-100 mg/L). The impressive properties, including fast kinetics (k2∼1.01 × 10-4 L/min), outstanding adsorption capacity (1278.72 mg/g, 298 K), superior selectivity (Kd∼2.3 × 104 mL/g), and excellent regeneration capability (Re = 93.54% after 5 cycles), were attributed to the ultra-abundance of adsorption sites donating from thiol groups, which was revealed by XPS analysis, DFT calculations, and molecular orbital theory. Noteworthy, the high practical application potential of Zn-CPs-SH was demonstrated by its outstanding Hg(II) removal efficiency (Re ≥ 99.10%) in various Hg(II)-spiked water matrices, e.g., tap water, river water, and industrial wastewater. Importantly, the residual Hg(II) in the treated water declined to the ppb level without any Zn(II) leaching. Overall, it is highly anticipated that the incorporation of Zn-CPs-SH would facilitate the practical implementation of highly efficient Hg(II) removal in wastewater treatment owing to its exhibiting high selective affinity, superior adsorption capacity, and enhanced efficiency.