活性点再生による1000時間以上のパーフルオロカーボンの高効率分解

最も単純なパーフルオロカーボン (PFC) であるテトラフルオロメタン (CF4) は、地球温暖化を悪化させる可能性があります。接触加水分解は CF4 を分解する実行可能な方法ですが、フッ素被毒により触媒性能と触媒寿命の両方が大幅に制限されます。この研究では、Ga を導入して被毒 Al 活性サイトの脱フッ素化を効果的に支援し、600℃で 1,000 時間を超える触媒寿命で高効率の CF4 分解を実現しました。27Al および 71Ga のマジック角回転核磁気共鳴分光法 (MAS NMR) は、導入された Ga が四配位 Ga サイト (GaIV) として存在し、水を容易に解離して Ga-OH を形成することを示しました。その場拡散反射赤外フーリエ変換分光法 (DRIFTS) と密度関数理論 (DFT) 計算により、Ga-OH が脱水のようなプロセスを介して被毒 Al 活性サイトの脱フッ素化を促進することが確認されました。その結果、Ga/Al2O3 触媒は 100% CF4 分解を達成し、超長い触媒寿命を維持し、報告された結果を上回る性能を発揮しました。この研究は、活性部位の再生を促進することにより、効率的かつ長期的な CF4 分解のための新しいアプローチを提案します。

Tetrafluoromethane (CF4), the simplest perfluorocarbon (PFC), has the potential to exacerbate global warming. Catalytic hydrolysis is a viable method to degrade CF4, but fluorine poisoning severely restricts both the catalytic performance and catalyst lifetime. In this study, Ga is introduced to effectively assists the defluorination of poisoned Al active sites, leading to highly efficient CF4 decomposition at 600°C with a catalytic lifetime exceeding 1,000 hours. 27Al and 71Ga magic-angle spinning nuclear magnetic resonance spectroscopy (MAS NMR) showed that the introduced Ga exists as tetracoordinated Ga sites (GaIV), which readily dissociate water to form Ga-OH. In-situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy (DRIFTS) and density function theory (DFT) calculations confirmed that Ga-OH assists the defluorination of poisoned Al active sites via a dehydration-like process. As a result, the Ga/Al2O3 catalyst achieved 100% CF4 decomposition keeping an ultra-long catalytic lifetime and outperforming reported results. This work proposes a new approach for efficient and long-term CF4 decomposition by promoting the regeneration of active sites.