協同組合のヤーンテラー効果とアンチサイト障害の圧力誘発性の強化による量子スピン液体ハーバートスミタイトの構造相変換

ハーバートスミタイト、CU3ZN（OH）6CL2は、完全な量子カゴメハイゼンベルク反強磁性システムを備えた量子スピン液の最も有望な候補の1つとして機能します。それは、科学的および技術的観点の両方から根本的に重要なカゴメ量子スピン液体材料のエキゾチックな特性と同様に、ユニークな構造の圧縮応答を研究するための理想的なモデルシステムを構成できます。この作業では、ハーバートスミタイトの構造的進化を、最大30 GPAのin situ X線回折およびラマン散乱技術を介して調査されました。三角ハーバートスミタイト構造は、12.6 GPAの単眼臨床クリノタカマイト様構造に変換されました。高圧は、システムの歪み程度が継続的に変化するため、ハーバートスミタイトのZnドーピングとして逆方向に作用しているようです。多型間の変位および可逆相遷移の発生は、磁気Cu2+イオンと非磁気Zn2+イオンのアンチサイト相互置換の存在によって支援された、外部圧力と協同組合のJahn-Teller（JT）効果の相互作用の結果です。カゴメ層と層間層のサイト。

Herbertsmithite, Cu3Zn(OH)6Cl2, serves as one of the most promising candidates for quantum spin liquids with a perfect quantum kagome Heisenberg antiferromagnetic system. It can comprise an ideal model system for studying the compression response of the unique structure as well as exotic properties of kagome quantum spin liquid materials, which is of fundamental importance from both scientific and technological viewpoints. In this work, the structural evolution of herbertsmithite was investigated via in situ X-ray diffraction and Raman scattering techniques up to 30 GPa. The trigonal herbertsmithite structure transformed into a monoclinic clinoatacamite-like structure at 12.6 GPa. High pressure seems to act in a reverse way as Zn-doping for herbertsmithite, with the distortion degree of the system changing continuously. The occurrence of the displacive and reversible phase transition between the polymorphs is a consequence of the interplay between the external pressure and cooperative Jahn-Teller (JT) effect, aided by the presence of antisite mutual substitution of magnetic Cu2+ ions and nonmagnetic Zn2+ ions between the kagome layer and interlayer sites.