ゼオライトの合成における汎用性のある構造対向剤としての2-イソプロピル-1,3-ジメチルイミダゾリウム

その構造対象作用に特異性を欠いている有機陽イオンは、他の構造向けパラメーターのスクリーニングを通じて、さまざまなゼオライトを合成する可能性を提供します。この作業では、有機構造指向剤2-イソプロピル-1,3-ジメチルイミダゾリウム（2IPR13DMI）が、水濃度、無機不純物、結晶化温度と時間の存在、およびドイツ語に応じて最大7つの異なるゼオライト相を生成できることを示しています。モル分率。得られた位相は、細孔システム、ゼオライト構造の接続性、および構造単位の点で非常に異なります。純粋なSIO2側では、ZSM-12とSSZ-35が支配し、ZSM-12はカリウムの不純物の存在と濃度の低い条件によって好まれます。低レベルでのGEの導入は、ZSM-12よりもSSZ-35を支持し、GE画分を増加させると、CSV、-Cloと2つの異なるUOSゼオライト、HPM-11およびHPM-6が得られます。これらの2つのゼオライトは同じトポロジーを持っていますが、異なる化学組成と表示された粉末X線回折パターンは、互いに大きく異なり、合成されたIM-16（UOS参照材料）とは大きく異なります。また、96 Kで異なる対称性を示しています。HPM-6およびHPM-11は、明確な非順応性結晶化場で生成されます。しかし、キラルSTWゼオライトの頻繁な皮質化は、純粋な相としての合成を買う余裕がありませんでした。有機陽イオンと宿主ゲストの相互作用の位置の分子力学シミュレーションは、観察された傾向を説明することができませんが、ゼオライトの固有の安定性とゲルマニウムの効果が結果を合理化するのに役立つことも考慮しています。この研究は、UOSの13CのNMR化学シフト（スペクトルの分裂の理解に役立つのに役立つ）およびCSVの19F（新しい[4452]内のフッ化物の位置をサポートするDFT計算によって完了します。）。

An organic cation lacking specificity in its structure-directing action offers the possibility, through the screening of other structure-directing parameters, to synthesize a variety of zeolites. In this work we show that the organic structure-directing agent 2-isopropyl-1,3-dimethylimidazolium (2iPr13DMI) can produce up to seven different zeolite phases depending on water concentration, the presence of inorganic impurities, crystallization temperature and time, and germanium molar fraction. The obtained phases are very different in terms of pore system, connectivity of the zeolite structure and structural units. At the pure SiO2 side, ZSM-12 and SSZ-35 dominate, with ZSM-12 being favored by the presence of potassium impurities and by less concentrated conditions. The introduction of Ge at low levels favors SSZ-35 over ZSM-12 and as the Ge fraction increases it successively affords CSV, -CLO and two distinct UOS zeolites, HPM-11 and HPM-6. These two zeolites have the same topology but distinct chemical compositions and display powder X-ray diffraction patterns that are much different from each other and from that of as-synthesized IM-16 (UOS reference material). They also show different symmetry at 96 K. Rietveld refinements of the three as-made UOS materials mentioned are provided. HPM-6 and HPM-11 are produced in distinct, non-adjacent crystallization fields. The frequent cocrystallization of the chiral STW zeolite, however, did not afford its synthesis as a pure phase. Molecular mechanics simulations of the location of the organic cation and host-guest interactions fail to explain the observed trends, but also considering the intrinsic stability of the zeolites and the effect of germanium help to rationalize the results. The study is completed by DFT calculations of the NMR chemical shifts of 13C in UOS (helping to understand splittings in the spectrum) and 19F in CSV (supporting the location of fluoride inside the new [4452], which is an incomplete double 4-ring).