強化された電気触媒のためのニッケルスーパーオキシヒドロキシドとしての過酸化ニッケルの同一性

ニッケル過酸化物は、さまざまな有機化合物を選択的に酸化できる化学量論的酸化剤のクラスですが、それらの分子レベル構造は今までとらえどころのないままでした。ここでは、ニューラルネットワークポテンシャルエネルギー表面と、合成されたニッケル過酸化ニッケルを使用した高度な特性評価に基づいて、確率表面ウォーキング法を使用して構造予測を利用して、ニッケル水酸化ニッケル、またはスーパーオキシヒドロキシドニッケルを含む架橋スーパーオキシドとしての化学的アイデンティティを解明しました。スーパーオキシドの取り込みは、従来のボードプロットを超えてニッケルと酸素の局所化学環境を調整し、尿素酸化の電気触媒活性の6.4倍の増加を提供します。酸素の等価物に対する活性の火山依存性は、Ni（OO）（OH）Ni 5員環の提案された活性部位につながります。この研究は、過酸化ニッケルの可能な構造を明らかにするだけでなく、高度な触媒のために酸素環境を調整することの重要性も強調しています。

Nickel peroxides are a class of stoichiometric oxidants that can selectively oxidize various organic compounds, but their molecular level structure remained elusive until now. Herein, we utilized structural prediction using the Stochastic Surface Walking method based on a neural network potential energy surface and advanced characterization using the as-synthesized nickel peroxide to unravel its chemical identity as the bridging superoxide containing nickel hydroxide, or nickel superoxyhydroxide. Superoxide incorporation tunes the local chemical environment of nickel and oxygen beyond the conventional Bode plot, offering a 6.4-fold increase in the electrocatalytic activity of urea oxidation. A volcanic dependence of the activity on the oxygen equivalents leads to the proposed active site of the Ni(OO)(OH)Ni five-membered ring. This work not only unveils the possible structures of nickel peroxides but also emphasizes the significance of tailoring the oxygen environment for advanced catalysis.