二重層遷移金属ジチャルコゲン化物で構成される2Dモアレスーパーラティスにおける第二水生生成

ねじれた2次元ファンデルワールス材料のMoiréSuperlattices（MSLS）は、ツイストアングル依存性結晶対称性と強い光学的非線形性を特徴としています。Bilayer van der Waals材料のツイスト角を調整することにより、第2水和世代（SHG）を制御できます。ここでは、第一原理の計算を通じて異なるねじれ角を持つ2D二重層遷移金属ジチャルコゲニド（TMD）におけるMSLSの電子およびSHG特性の調査に焦点を当てています。9.4°、13.2°、21.8°、32.2°のねじれ角を持つ3つの単相材料（MOS2、WS2、およびMOSE2）と2つのヘテロ接合（MOS2/MOSE2およびMOS2/WS2）を含む5つのTMD材料のMSL構造を構築しました。、および格子の不一致なしの42.1°。私たちの調査結果は、ツイストアングルの変化に対する反応として、異なるTMD MSLS間のSHG感受性の一貫した変動を示しています。SHGのツイストアングル依存性の根本的な理由は、ツイスト角が中間層の結合強度を調節し、MSLの光学バンドギャップに影響を与え、その後SHG感受性を調整することです。静的SHG感受性値を比較することにより、9.4°のツイスト角を最高のSHG感受性を生成する構成として特定しました（例：9.4°MOSE2 MSLの358.5 PM V-1）。この値は、単層の2倍（単層Mose2の場合はV-1 173.3 PM V-1）およびAA'Stack bilayer構造（AA 'Mose2の場合は139.8 PM V-1）です。この高いSHG感受性は、9.4°MSLの強力な層間結合に起因しており、価数バンドエネルギー（カルコゲン-PZおよび遷移金属-DZ2の抗酸化軌道によって寄与している）を強化し、その結果、光学バンドギャップが小さいことにつながります。光遷移の改善。この研究の結果は、二重層TMDのSHGパフォーマンスを改善し、TMD MSLSのツイスト角、バンド構造、SHG特性の間の敏感な関係に光を当てる簡単な方法を提供します。

Moiré superlattices (MSLs) in twisted two-dimensional van der Waals materials feature twist-angle-dependent crystal symmetry and strong optical nonlinearities. By adjusting the twist angle in bilayer van der Waals materials, the second-harmonic generation (SHG) can be controlled. Here, we focus on exploring the electronic and SHG properties of MSLs in 2D bilayer transition metal dichalcogenides (TMDs) with different twist angles through first-principles calculations. We constructed MSL structures of five TMD materials, including three single-phase materials (MoS2, WS2, and MoSe2) and two heterojunctions (MoS2/MoSe2 and MoS2/WS2) with twist angles of 9.4°, 13.2°, 21.8°, 32.2°, and 42.1° without lattice mismatch. Our findings demonstrate a consistent variation in the SHG susceptibility among different TMD MSLs as a response to twist-angle changes. The underlying reason for the twist-angle dependence of SHG is that the twist angle regulates the interlayer coupling strength, affecting the optical band gap of MSLs and subsequently tuning the SHG susceptibility. Through a comparison of the static SHG susceptibility values, we identified the twist angle of 9.4° as the configuration that yields the highest SHG susceptibility (e.g. 358.5 pm V-1 for the 9.4° MoSe2 MSL). This value is even twice that of the monolayer (173.3 pm V-1 for monolayer MoSe2) and AA'-stacked bilayer structures (139.8 pm V-1 for AA' MoSe2). This high SHG susceptibility is attributed to the strong interlayer coupling in the 9.4° MSL, which enhances the valence band energy (contributed by the antibonding orbitals of chalcogen-pz and transition metal-dz2) and consequently leads to a small optical band gap, thus improving the optical transitions. The findings of this study provide a straightforward way to improve the SHG performance of bilayer TMDs and also throw light on the sensitive relationship between the twist angle, band structure and SHG properties of TMD MSLs.