4成分反応を介した機能化共有共有オーガニックフレームワークの合理的な合成

機能指向の共有オーガニックフレームワーク（COFS）の構築は、多様な構造、堅牢なリンケージ、および調整可能な機能を同時に考慮する必要があるため、依然として課題です。ここでは、4成分反応戦略を介して機能化されたCOFの合理的な合成を報告します。4成分Debus-Radziszewski反応を通じて、多様な構造を持つ11のN-置換イミダゾールベースのCOFSは、容易に利用可能なビルディングブロックから促進されました。N-置換イミダゾール結合を形成することにより、これらの合成されたCOFSは、強酸と塩基に対して超不能性を示しました。さらに、4つのコンポーネント反応により、COFSの合理的な合成を調整可能な機能性が可能にします。例として、ホスホン酸機能化COF（LZU-530）は、ウラン（VI）の効率的な吸着のために合理的に構築されました。LZU-530のウラン（VI）の取り込みは、2 M HNO3で最大95 mg・G-1に達します。これは、このような過酷な条件下で既存の有機多孔質材料の最も高い取り込みです。我々の結果は、ターゲットアプリケーションに対する堅牢および官能化COFの合理的な合成のための多成分反応の使用を強調しています。

The construction of function-oriented covalent organic frameworks (COFs) remains a challenge as it requires simultaneous consideration of diversified structures, robust linkage, and tailorable functionalities. Herein, we report the rational synthesis of functionalized COFs via a four-component reaction strategy. Through the four-component Debus-Radziszewski reaction, 11 N-substituted imidazole-based COFs with diversified structures were facilely constructed from readily available building blocks. By forming the N-substituted imidazole linkage, these synthesized COFs displayed ultrastability toward strong acids and base. Moreover, the four components reaction allows the rational synthesis of COFs with tailorable functionalities. As an example, the phosphonate-functionalized COF (LZU-530) was rationally constructed for the efficient adsorption of uranium(VI). The uranium(VI) uptake of LZU-530 reaches up to 95 mg·g-1 in 2 M HNO3, which is the highest uptake of the existing organic porous materials under such harsh conditions. Our results highlight the use of multicomponent reaction for the rational synthesis of robust and functionalized COFs toward targeted applications.