共鳴多型フォノン吸収は、CSPBBR3ナノ結晶の効率的なアンチストークスフォトルミネセンスを引き起こします

CSPBBR3などのハロゲン化物ペロブスカイトのナノ結晶を鉛は、アンチストークスフォトルミネッセンス（ASPL）とも呼ばれる効率的なフォトルミネッセンス（PL）のアップコンバージョンを示します。これは、ギャップ以下で最大100 meVの照射ナノクリスタルを照射する現象であり、より高いエネルギーバンドエッジ排出が生じます。最も驚くべきことは、ASPL効率が統一に近づき、複数のフォノンとの単一光子相互作用を伴うことです。これは、複数のフォノン吸収の統計的に不利な性質を考えると、予想外です。ここでは、CSPBBR3ナノクリスタルの近系ユニティアンチストークスフォトルミネセンス効率を報告し、合理化し、ポラロンによる共鳴多いホノン吸収に起因します。この理論は、ナノクリスタルにおける本質的に嫌われた多重フォノン支援のASPLに対する逆説的に大きな効率を説明しています。さらに、開発された顕微鏡メカニズムは、凝縮された相光冷凍に向けたASPLの応用に即時かつ重要な意味を持っています。

Lead halide perovskite nanocrystals, such as CsPbBr3, exhibit efficient photoluminescence (PL) up-conversion, also referred to as anti-Stokes photoluminescence (ASPL). This is a phenomenon where irradiating nanocrystals up to 100 meV below gap results in higher energy band edge emission. Most surprising is that ASPL efficiencies approach unity and involve single-photon interactions with multiple phonons. This is unexpected given the statistically disfavored nature of multiple-phonon absorption. Here, we report and rationalize near-unity anti-Stokes photoluminescence efficiencies in CsPbBr3 nanocrystals and attribute them to resonant multiple-phonon absorption by polarons. The theory explains paradoxically large efficiencies for intrinsically disfavored, multiple-phonon-assisted ASPL in nanocrystals. Moreover, the developed microscopic mechanism has immediate and important implications for applications of ASPL toward condensed phase optical refrigeration.