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励起子の解離と電荷キャリア移動プロセスを操作して、難治性汚染物質を鉱化するためのより堅牢な光触媒酸化能力のフリーラジカルを選択的に生成します。ここでは、CN-CY-NAを取得するためにシアノ群とNAをグラフ酸窒化物（CN）に同時に導入することにより、戦略を提案します。。簡単に言えば、Cyano-GroupはCNの局所電荷密度を強化し、励起子の解離を加速する励起子の穴を引き付ける可能性のある井戸を提供します。一方、分離された電子は、シアノ群とNAによって誘導される堅牢な組み込みの電界の下で効率的に透過し、最終的にNAによって引き起こされる強化された電子シンク効果のために、次のO2還元のためにCNのヘプタジン環に蓄積します。その結果、CN-CY-NAは、フリーラジカルの97.6％の選択性で4.42 mmol L-1 H-1生産性を示し、6時間以内にテトラサイクリン光分解において82.1％の有機炭素除去効率を達成します。さらに、CN-CY-NAは、抗生物質、農薬プラスチック添加物、染料などの耐衝撃性汚染物質の優れた光分解効率も示しています。この作業は、2次元の光触媒内の励起子効果を操作し、チャージキャリアのモビリティを強化するための革新的なアプローチを提示し、フリーラジカル生成の正確な制御の道を開きます。
励起子の解離と電荷キャリア移動プロセスを操作して、難治性汚染物質を鉱化するためのより堅牢な光触媒酸化能力のフリーラジカルを選択的に生成します。ここでは、CN-CY-NAを取得するためにシアノ群とNAをグラフ酸窒化物（CN）に同時に導入することにより、戦略を提案します。。簡単に言えば、Cyano-GroupはCNの局所電荷密度を強化し、励起子の解離を加速する励起子の穴を引き付ける可能性のある井戸を提供します。一方、分離された電子は、シアノ群とNAによって誘導される堅牢な組み込みの電界の下で効率的に透過し、最終的にNAによって引き起こされる強化された電子シンク効果のために、次のO2還元のためにCNのヘプタジン環に蓄積します。その結果、CN-CY-NAは、フリーラジカルの97.6％の選択性で4.42 mmol L-1 H-1生産性を示し、6時間以内にテトラサイクリン光分解において82.1％の有機炭素除去効率を達成します。さらに、CN-CY-NAは、抗生物質、農薬プラスチック添加物、染料などの耐衝撃性汚染物質の優れた光分解効率も示しています。この作業は、2次元の光触媒内の励起子効果を操作し、チャージキャリアのモビリティを強化するための革新的なアプローチを提示し、フリーラジカル生成の正確な制御の道を開きます。
Manipulating exciton dissociation and charge-carrier transfer processes to selectively generate free radicals of more robust photocatalytic oxidation capacity for mineralizing refractory pollutants remains challenging. Herein, we propose a strategy by simultaneously introducing the cyano-group and Na into graphitic carbon nitride (CN) to obtain CN-Cy-Na, which makes the charge-carrier transfer pathways the dominant process and consequently achieves the selective generation of free radicals. Briefly, the cyano-group intensifies the local charge density of CN, offering a potential well to attract the hole of exciton, which accelerates the exciton dissociation. Meanwhile, the separated electron transfers efficiently under the robust built-in electric field induced by the cyano-group and Na, and eventually accumulates in the heptazine ring of CN for the following O2 reduction due to the reinforced electron sink effect caused by Na. As a result, CN-Cy-Na exhibits 4.42 mmol L-1 h-1 productivity with 97.6% selectivity for free radicals and achieves 82.1% total organic carbon removal efficiency in the tetracycline photodegradation within 6 h. Additionally, CN-Cy-Na also shows outstanding photodegradation efficiency of refractory pollutants, including antibiotics, pesticide plastic additives, and dyes. This work presents an innovative approach to manipulating the exciton effect and enhancing charge-carrier mobility within two-dimensional photocatalysts, opening an avenue for precise control of free radical generation.
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