リチウム硫黄電池の紙ベースの硫黄カソードに対する導電性繊維としての多様な官能化カーボンナノチューブの影響を調査する

リチウム硫黄（LI-S）バッテリーは、2600 WH KG-1の理論的エネルギー密度が高いため、次の世代の高エネルギー密度バッテリーシステムの1つになると予想されます。柔軟性、軽量設計、費用対効果に向けた傾向を採用して、紙ベースの電極は、LI-Sバッテリーの従来のコーティングされたカソードに有望な代替品を提供します。紙ベースの電極内では、カーボンナノチューブ（CNT）などの導電性繊維が重要な役割を果たします。それらは、紙マトリックス内に3次元ネットワークを形成し、拡張サイクリング上の構造的完全性を確保しながら、カソード内に硫黄を閉じ込めることでシャトル効果を軽減します。ここでは、導電性繊維として機能するさまざまな機能化CNTが、LI-Sバッテリーの紙ベースの硫黄カソードの物理的および電気化学的特性にどのように影響するかを探ります。具体的には、グラフィット化されたヒドロキシル化カーボンナノチューブ（G-CNTS）は、ポリスルフィドリチウム（唇）との優れた導電率と相互作用により、低電流で顕著な能力を示し、0.25 Cで1033 MAH G-1の最高の初期特異容量を達成します（1.1 MA cm-2）。アミノ化されたマルチ壁カーボンナノチューブ（NH2-CNTS）は、-NH2グループによる唇に対する親和性の強化を示しています。ただし、これらの繊維の不均一な分布は、電荷分解サイクル中に電極表面の不動態化を誘導する可能性があります。特に、ヒドロキシル化マルチ壁ナノチューブ（OH-CNT）は、植物繊維を備えた均一で安定した3Dネットワークを確立し、優れた機械的特性を紹介し、電極の多孔度を保存しながらLi2sの凝集を軽減するのに役立ちます。OH-CNTと統合された紙ベースの電極は、約1.25 C（5 MA cm-2）で約800 mAh G-1の比容量を保持し、他のCNTバリアントと比較して良好な硫黄利用と速度容量を示します。

Lithium-sulfur (Li-S) batteries are expected to be one of the next generations of high-energy-density battery systems due to their high theoretical energy density of 2600 Wh kg-1. Embracing the trends toward flexibility, lightweight design, and cost-effectiveness, paper-based electrodes offer a promising alternative to traditional coated cathodes in Li-S batteries. Within paper-based electrodes, conductive fibers such as carbon nanotubes (CNTs) play a crucial role. They help to form a three-dimensional network within the paper matrix to ensure structural integrity over extended cycling while mitigating the shuttle effect by confining sulfur within the cathode. Herein, we explore how variously functionalized CNTs, serving as conductive fibers, impact the physical and electrochemical characteristics of paper-based sulfur cathodes in Li-S batteries. Specifically, graphitized hydroxylated carbon nanotubes (G-CNTs) exhibit remarkable capacity at low currents owing to their excellent conductivity and interaction with lithium polysulfide (LiPS), achieving the highest initial specific capacity of 1033 mAh g-1 at 0.25 C (1.1 mA cm-2). Aminated multi-walled carbon nanotubes (NH2-CNTs) demonstrate an enhanced affinity for LiPS due to the -NH2 groups. However, the uneven distribution of these fibers may induce electrode surface passivation during charge-discharge cycles. Notably, hydroxylated multi-walled carbon nanotubes (OH-CNTs) can establish a uniform and stable 3D network with plant fibers, showcasing superior mechanical properties and helping to mitigate Li2S agglomeration while preserving the electrode porosity. The paper-based electrode integrated with OH-CNTs even retains a specific capacity of approximately 800 mAh g-1 at about 1.25 C (5 mA cm-2), demonstrating good sulfur utilization and rate capacity compared to other CNT variants.