高エントロピー酸化物（Cocrfemnni）3O4触媒上のメタンのアルコールに対するメタンの電気化学的酸化の密度官能理論分析

メタンからアルコールへの直接変換は、低炭素の未来を達成するための有望なアプローチですが、それは大きな課題のままです。この研究では、密度官能理論を利用して、CO2産生との競合とともに、メタノールとエタノールへのメタンの電気化学的酸化のために、（cocrfemnni）3o4（ccfmn）高エントロピー酸化物（HEO）の可能性を調査します。この研究の主な焦点は熱力学に焦点を当て、触媒の可能性を迅速に分析することを可能にし、電気化学的障壁の計算が範囲を超えています。CCFMN HEO内のすべての潜在的な活性部位の中で、炭酸イオンを酸化剤として使用する場合、COをメタン活性化の最も活性部位として特定します。これにより、1.4 VCHEの制限電位を持つメタノール産生、1.2 VCHEの制限電位を持つエタノールおよびCO2生産が生じます。さらに、我々の調査結果は、ccfmno heoのO* o*の占有されたPバンド中心が、CCFMNO HEO内で最も活性なサイトを識別するための潜在的な記述子であることを示唆しています。全体として、我々の結果は、CCFMN HEOがアルコールへのメタン酸化の触媒として有望であり、酸化剤として炭酸イオンを使用していることを示しています。

The direct conversion of methane into alcohol is a promising approach for achieving a low-carbon future, yet it remains a major challenge. In this study, we utilize density functional theory to explore the potential of the (CoCrFeMnNi)3O4 (CCFMN) high entropy oxide (HEO) for electrochemical oxidation of methane to methanol and ethanol, alongside their competition with CO2 production. Our primary focus in this study is on thermodynamics, enabling a prompt analysis of the catalyst's potential, with the calculation of electrochemical barriers falling beyond our scope. Among all potential active sites within the CCFMN HEO, we identify Co as the most active site for methane activation when using carbonate ions as oxidants. This results in methanol production with a limiting potential of 1.4 VCHE, and ethanol and CO2 productions with a limiting potential of 1.2 VCHE. Additionally, our findings suggest that the occupied p-band center of O* on the CCFMNO HEO is a potential descriptor for identifying the most active site within the CCFMNO HEO. Overall, our results indicate that the CCFMN HEO holds promise as catalysts for methane oxidation to alcohols, employing carbonate ions as oxidants.