光触媒ベンジルアルコール酸化と水素進化性能のためのデュアル機能mo-zis@tiの構築

ベンジルアルコールの光触媒酸化と水からの水素の同時進化は、効率的な二重最適ルートです。レドックス特性を組み合わせ、電子穴の分離と輸送を促進する複合触媒を開発することが重要です。ここでは、BimetallicドープのMo-Zis@TI Photatalystが設計および合成され、水分割によるベンジルアルコールと水素進化の選択的酸化が同時に実現されました。目に見える光照射の下で、ベンジルアルコールはベンズアルデヒドの99％以上の選択性で完全に変換され、H2産生率は初期ZIの5.6倍でした。例外的な触媒性能は、Ti-MIL-125を前駆体として利用することに起因し、そこではゆっくりと放出されたドープTiが電子を迅速に伝達して部位を削減する堅牢なTi-S結合を形成しました。一方、ドーピングMOは光生成穴を効果的にキャプチャし、酸化反応のための活性部位として機能します。実験的特性評価と作業関数の計算の両方が、バイメタル相乗作用がZISの電子構造を効果的に調節し、電子と穴の方向性を促進し、ZISの光活性と安定性を大幅に改善することを示しています。この作業は、ベンズアルデヒドと緑の水素を同時に得るためのルートに貢献し、また、バイメタリックドーピング触媒の構造とメカニズムの研究のための新しい洞察を提供します。

The photocatalytic oxidation of benzyl alcohol and the simultaneous evolution of hydrogen from water are efficient dual-optimal routes. It is important to develop composite catalysts that combine redox properties and facilitate electron-hole separation and transport. Herein, the bimetallic-doped Mo-ZIS@Ti photocatalyst was designed and synthesized, and the selective oxidation of benzyl alcohol and hydrogen evolution by water splitting was realized at the same time. Under visible light irradiation, benzyl alcohol was completely converted with more than 99% selectivity for benzaldehyde, and the H2 production rate was 5.6 times higher than the initial ZIS. The exceptional catalytic performance was ascribed to utilizing Ti-MIL-125 as a precursor, wherein slowly releasing-doped Ti formed robust Ti-S bonds that quickly transfer electrons and reduce sites. Meanwhile, doping Mo effectively captures photogenerated holes and acts as active sites for oxidation reactions. Both experimental characterization and work function calculations demonstrate that the bimetallic synergism effectively modulates the electronic structure of ZIS, promotes the directional separation of electrons and holes, and significantly improves the photoactivity and stability of ZIS. This work contributes a route to obtain benzaldehyde and green hydrogen at the same time and also gives new insights for the construction and mechanism study of bimetallic-doping catalysts.