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ナーンスティアンプロトン共役電子移動（PCET）は、電気触媒、酵素操作、DNA生合成、pH-/バイオセンサー、電気化学エネルギー貯蔵装置など、多くの物理的および生物学的システムの中心的な基本的なプロセスです。ここでは、酸化還元共役ポリマー、フェナジン置換されたはしごポリ（ベンジミダゾベンゾフェナントロリン）（BBL-P）の電気化学的ドーピングで伝達される電子あたり2つのプロトンを使用した、スーパーネルスティアンPCET挙動の発見を報告します。スーパーノルンスティアンの反応は、共役ポリマーにPKAの勾配を持つマルチレイドオックスセンターの存在に由来することを示しています。NドープBBL-Pの電荷キャリアの性質を調査するために、オペランド技術でさまざまなpH依存性を使用することで、ポラロンはドーピングの低レベルから中間レベルのドーピング（反復ユニットあたり0.1-1.0電子（ERU））の電荷キャリアであることがわかりました。一方、より高い実行レベル（1.3 ERU）では、ポラロン、ポラロンペア、および双極子が共存し、最高のドーピングレベル（> 1.5 ERU）で強く結合したポラロンペアに進化します。BBL-PのPCETアシストNドーピングは、酸性電解質の非常に高いレドックス容量（> 1200 f cm-3）をもたらすことを示しています。私たちの結果は、さまざまな電気化学デバイスに影響を与えながら、有機材料のPCETとNドープの共役ポリマーの電荷キャリアの性質に関する重要な新しい洞察を提供します。
ナーンスティアンプロトン共役電子移動（PCET）は、電気触媒、酵素操作、DNA生合成、pH-/バイオセンサー、電気化学エネルギー貯蔵装置など、多くの物理的および生物学的システムの中心的な基本的なプロセスです。ここでは、酸化還元共役ポリマー、フェナジン置換されたはしごポリ（ベンジミダゾベンゾフェナントロリン）（BBL-P）の電気化学的ドーピングで伝達される電子あたり2つのプロトンを使用した、スーパーネルスティアンPCET挙動の発見を報告します。スーパーノルンスティアンの反応は、共役ポリマーにPKAの勾配を持つマルチレイドオックスセンターの存在に由来することを示しています。NドープBBL-Pの電荷キャリアの性質を調査するために、オペランド技術でさまざまなpH依存性を使用することで、ポラロンはドーピングの低レベルから中間レベルのドーピング（反復ユニットあたり0.1-1.0電子（ERU））の電荷キャリアであることがわかりました。一方、より高い実行レベル（1.3 ERU）では、ポラロン、ポラロンペア、および双極子が共存し、最高のドーピングレベル（> 1.5 ERU）で強く結合したポラロンペアに進化します。BBL-PのPCETアシストNドーピングは、酸性電解質の非常に高いレドックス容量（> 1200 f cm-3）をもたらすことを示しています。私たちの結果は、さまざまな電気化学デバイスに影響を与えながら、有機材料のPCETとNドープの共役ポリマーの電荷キャリアの性質に関する重要な新しい洞察を提供します。
Nernstian proton-coupled electron transfer (PCET) is a fundamental process central to many physical and biological systems, such as electrocatalysis, enzyme operation, DNA biosynthesis, pH-/bio-sensors, and electrochemical energy storage devices. We report herein the discovery of super-Nernstian PCET behavior with two protons per electron transferred in the electrochemical doping of a redox conjugated polymer, phenazine-substituted ladder poly(benzimidazobenzophenanthroline) (BBL-P), in aqueous electrolyte. We show that the super-Nernstian response originates from existence of multiredox centers that have a gradient of pKa on the conjugated polymer. Our use of various pH-dependent in operando techniques to probe the nature of charge carriers in n-doped BBL-P found that polarons are the charge carriers at low to intermediate levels of doping (0.1-1.0 electron per repeat unit (eru)) whereas at higher doing levels (1.3 eru), polarons, polaron pairs, and bipolarons co-exist, which evolve into strongly coupled polaron pairs at the highest doping levels (>1.5 eru). We show that PCET-assisted n-doping of BBL-P results in very high redox capacity (>1200 F cm-3) in acidic electrolyte. Our results provide important new insights into PCET in organic materials and the nature of charge carriers in n-doped conjugated polymers while having implications for various electrochemical devices.
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