ドーピング工学ビスマス硫化ビスマスビスマス硫化物のアンペアレベルの電流密度によるpHユニバーサル電気触媒CO2還元

電気触媒CO2還元反応（CO2RR）の形成酸燃料を形成する実用的な応用は、CO2分子の限られた活性化と異なるpHレベルにわたる普遍的な実現可能性の欠如によって妨げられます。ここでは、CO2RRの金属化学的再構築後にSが部分的に保持されるドーピングエンジニアリングビスマス硫化ビスマス前触媒（BIS-1）を報告します。最高のBIS-1は、中性およびアルカリ溶液の下でのフローセルで2000 MA CM-2で〜95％のファラデー効率（FE）を維持しています。さらに、BIS-1触媒は、酸性溶液の下で100から1300 mA cm-2の電流密度を持つ前例のない高Fe（〜95％）を示しています。特に、電流密度は膜電極アセンブリ電解器で90％を超えるFeを維持しながら、700 mA cm-2に達する可能性があり、200 mA cm-2で150時間安定して動作します。in-situspectraおよび密度の機能理論計算は、SドーピングがBIの電子構造を調節し、形成/ギ酸生成のHCOO*中間体の形成を効果的に促進することを明らかにしています。この作業は、持続可能な形成/ギ酸生産のための効率的で安定した電気触媒を開発します。

The practical application of the electrocatalytic CO2 reduction reaction (CO2RR) to form formic acid fuel is hindered by the limited activation of CO2 molecules and the lack of universal feasibility across different pH levels. Herein, we report a doping-engineered bismuth sulfide pre-catalyst (BiS-1) that S is partially retained after electrochemical reconstruction into metallic Bi for CO2RR to formate/formic acid with ultrahigh performance across a wide pH range. The best BiS-1 maintains a Faraday efficiency (FE) of ~95% at 2000 mA cm-2 in a flow cell under neutral and alkaline solutions. Furthermore, the BiS-1 catalyst shows unprecedentedly high FE (~95%) with current densities from 100 to 1300 mA cm-2 under acidic solutions. Notably, the current density can reach 700 mA cm-2 while maintaining a FE of above 90% in a membrane electrode assembly electrolyzer and operate stably for 150 h at 200 mA cm-2. In-situspectra and density functional theory calculations reveals that the S doping modulates the electronic structure of Bi and effectively promotes the formation of the HCOO* intermediate for formate/formic acid generation. This work develops the efficient and stable electrocatalysts for sustainable formate/formic acid production.