3D階層DNA折り紙ナノ構造の結合部位プログラム可能な自己組織化

DNAナノテクノロジーには、生物医学的薬物送達とプログラム可能な材料に幅広い用途があります。DNA折り紙と量子ドット（QD）の自己組織化の特性評価は、新しいDNAベースのナノ構造の開発に必要です。計算と実験を使用して、3D階層ナノ構造の自己組織化が、結合部位番号とDNA折り紙の位置をプログラミングすることで制御できることを示します。ビオチン化五角形ピラミッドワイヤーフレームDNA折り紙とストレプトアビジンキャップQDSを使用して、外側の頂点に1つの結合部位を持つDNA折り紙が1 QDで最大6つのDNA折り紙を持つ多量体折り紙を組み立てることができることを示しています。単量体と二量体の折り紙のみを組み立てることができます。一方、異なる多量体折り紙の収量率は、QD：DNA-Origami化学量論的混合比によって制御されます。（五角形の）αγ位置に2つの結合部位を持つDNA折り紙は、αβ位置に結合部位を持つものよりも大きなナノ構造を作ります。一般に、結合部位の数を増やすと、ナノ構造サイズが増加します。高DNA折り紙濃度では、各クラスターのQD数がナノ構造の成長の制限要因になります。QDサイズを減らすことは、より密集した折り紙からの結合部位へのアクセスが減少するため、自己組織化にも影響を与える可能性があることがわかります。

DNA nanotechnology has broad applications in biomedical drug delivery and programmable materials. Characterization of the self-assembly of DNA origami and quantum dots (QDs) is necessary for the development of new DNA-based nanostructures. We use computation and experiment to show that the self-assembly of 3D hierarchical nanostructures can be controlled by programming the binding site number and their positions on DNA origami. Using biotinylated pentagonal pyramid wireframe DNA origamis and streptavidin capped QDs, we demonstrate that DNA origami with 1 binding site at the outer vertex can assemble multimeric origamis with up to 6 DNA origamis on 1 QD, and DNA origami with 1 binding site at the inner center can only assemble monomeric and dimeric origamis. Meanwhile, the yield percentages of different multimeric origamis are controlled by the QD:DNA-origami stoichiometric mixing ratio. DNA origamis with 2 binding sites at the αγ positions (of the pentagon) make larger nanostructures than those with binding sites at the αβ positions. In general, increasing the number of binding sites leads to increases in the nanostructure size. At high DNA origami concentration, the QD number in each cluster becomes the limiting factor for the growth of nanostructures. We find that reducing the QD size can also affect the self-assembly because of the reduced access to the binding sites from more densely packed origamis.