単一分子レベルでのキラリティ固定と認識のリアルタイム直接監視

自然の基本的な属性であるカイラリティは、物理的特性、化学反応、生物薬理学などに関連する広範囲の現象に大きく影響します。キラリティ研究の極めて重要な側面として、キラリティ認識は、単純なキラル化合物からの複雑なキラル製品の合成に貢献し、キラル材料間の複雑な相互作用を示します。ただし、巨視的検出技術は、単一分子のキラリティ認識の動的プロセスと固有のメカニズムを明らかにすることはできません。ここでは、アミンとキラルアルコール間の相互作用を含むキラリティ認識を測定するために、グラフェン分子 - グラフェン単一分子接合部に基づいた単一分子検出プラットフォームを提示します。このアプローチは、単一分子レベルでのin situおよびリアルタイムのキラリティ認識のリアルタイムの直接観察の実現につながり、キラルアルコールが分子の対応するキラル構成の形成を誘発する魅力的な可能性を示すことを示しています。理論分析の実験的所見との合併により、カイラリティ認識プロセスにおける静電相互作用と立体障害効果との間の相乗作用が明らかになり、キラルの構造活性関係を支配する微視的メカニズムを実証します。これらの研究は、キラルの起源やキラル増幅などの化学の基本的な限界から新しいキラル現象を調査するための経路を開き、キラル材料の正確な合成に関する重要な洞察を提供します。

Chirality, a fundamental attribute of nature, significantly influences a wide range of phenomena related to physical properties, chemical reactions, biological pharmacology, and so on. As a pivotal aspect of chirality research, chirality recognition contributes to the synthesis of complex chiral products from simple chiral compounds and exhibits intricate interplay between chiral materials. However, macroscopic detection technologies cannot unveil the dynamic process and intrinsic mechanisms of single-molecule chirality recognition. Herein, we present a single-molecule detection platform based on graphene-molecule-graphene single-molecule junctions to measure the chirality recognition involving interactions between amines and chiral alcohols. This approach leads to the realization of in situ and real-time direct observation of chirality recognition at the single-molecule level, demonstrating that chiral alcohols exhibit compelling potential to induce the formation of the corresponding chiral configuration of molecules. The amalgamation of theoretical analyses with experimental findings reveals a synergistic action between electrostatic interactions and steric hindrance effects in the chirality recognition process, thus substantiating the microscopic mechanism governing the chiral structure-activity relationship. These studies open up a pathway for exploring novel chiral phenomena from the fundamental limits of chemistry, such as chiral origin and chiral amplification, and offer important insights into the precise synthesis of chiral materials.