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溶解性多糖モノオキシゲナーゼ(LPMO)触媒酸化プロセスは、天然バイオマス変換において主要な役割を果たします。多糖類の表面での酸化的切断にもかかわらず、それらの作用様式の理解、およびLPMO活性に対するセルロース繊維の構造パターンの影響はまだ完全には理解されていません。この作業では、さまざまな構造パターンを示すセルロースに関するPodospora anserinaの2つの異なるLPMOの作用を調査しました。この目的のために、セルロースIコットンリナーからセルロースIIとセルロースIIIアロモルフ、およびアモルファスセルロースを調製しました。LPMOの作用は、表面の形態、モル質量の変化、単糖プロファイルの観点から監視されました。palpmo9eとpalpmo9hの両方は、異なるセルロースアロモルフ(I、IIおよびIII)、およびアモルファスセルロース(PASC)で活性でしたが、セルロースIでより高いモル質量の減少が観察されました。酵素は、LPMO前処理セルロースのカルボキシメチル化反応後のより高いカルボキシル酸含有量によって定量化された、あらゆる種類のセルロースのアクセシビリティを明らかに増加させました。この作業は、リグノセルロースバイオマスを分解して新しいバイオベースのビルディングブロックを取得するためのツールとしてのLPMOSの作用に関するより多くの洞察を提供します。
溶解性多糖モノオキシゲナーゼ(LPMO)触媒酸化プロセスは、天然バイオマス変換において主要な役割を果たします。多糖類の表面での酸化的切断にもかかわらず、それらの作用様式の理解、およびLPMO活性に対するセルロース繊維の構造パターンの影響はまだ完全には理解されていません。この作業では、さまざまな構造パターンを示すセルロースに関するPodospora anserinaの2つの異なるLPMOの作用を調査しました。この目的のために、セルロースIコットンリナーからセルロースIIとセルロースIIIアロモルフ、およびアモルファスセルロースを調製しました。LPMOの作用は、表面の形態、モル質量の変化、単糖プロファイルの観点から監視されました。palpmo9eとpalpmo9hの両方は、異なるセルロースアロモルフ(I、IIおよびIII)、およびアモルファスセルロース(PASC)で活性でしたが、セルロースIでより高いモル質量の減少が観察されました。酵素は、LPMO前処理セルロースのカルボキシメチル化反応後のより高いカルボキシル酸含有量によって定量化された、あらゆる種類のセルロースのアクセシビリティを明らかに増加させました。この作業は、リグノセルロースバイオマスを分解して新しいバイオベースのビルディングブロックを取得するためのツールとしてのLPMOSの作用に関するより多くの洞察を提供します。
Lytic polysaccharide monooxygenase (LPMO)-catalyzed oxidative processes play a major role in natural biomass conversion. Despite their oxidative cleavage at the surface of polysaccharides, understanding of their mode of action, and the impact of structural patterns of the cellulose fiber on LPMO activity is still not fully understood. In this work, we investigated the action of two different LPMOs from Podospora anserina on celluloses showing different structural patterns. For this purpose, we prepared cellulose II and cellulose III allomorphs from cellulose I cotton linters, as well as amorphous cellulose. LPMO action was monitored in terms of surface morphology, molar mass changes and monosaccharide profile. Both PaLPMO9E and PaLPMO9H were active on the different cellulose allomorphs (I, II and III), and on amorphous cellulose (PASC) whereas they displayed a different behavior, with a higher molar mass decrease observed for cellulose I. Overall, the pretreatment with LPMO enzymes clearly increased the accessibility of all types of cellulose, which was quantified by the higher carboxylate content after carboxymethylation reaction on LPMO-pretreated celluloses. This work gives more insight into the action of LPMOs as a tool for deconstructing lignocellulosic biomass to obtain new bio-based building blocks.
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