効率的な太陽駆動水素産生およびCO2還元のために、導電性有機ポリマーとの結合を介した微粒子CUGAS2ベースの光電極の光電子性能の強化

チオファンまたはピロールベースのバックボーンで構成される導電性有機ポリマーによる修飾により、シミュレートされた太陽光の下での粒子CUGAS2ベースの光電極の陰極光電流が改善されました。これらのポリマーの中で、ポリ（3,4-エチレンジオキシチョフェン）（PEDOT）は改善に最も効果的であり、裸の光電極の光電流を670倍も提供しました。単色の光照射（0対rheで450 nm）の下でH2を形成するための水削減のための入射光子から電流の効率（IPCE）はCAでした。11％。最も重要な点は、導電性有機ポリマーの修飾には真空プロセスが含まれないことです。この重要性は、金属導体の蒸気堆積などの物理的プロセスではなく、電気化学的に酸化的重合の使用にあります。これは、光電気化学セルベースのデバイスを使用した産業太陽水素生産に向けた粒子状光触媒材料からなる光電極の大規模な用途で有利になると予想されます。シミュレートされた太陽光の下での水分裂とCO2の還元の人工光合成は、Pedot修飾CUGAS2フォトカトーデとCooxに搭載されたBIVO4光アノードを組み合わせることにより実証されました。さらに、次のように、さまざまな特性と制御実験に基づいて、粒子CUGAS2ベースの光電極のカソード光電流が修飾によってどのように劇的に改善されたかが明らかになりました。（1）粒子CUGAS2光触媒と導電性基質（FTO;ポリマーを備えたフッ素ドープ酸化物）および（2）官能基によって調整されたポリマーの酸化還元電位によって支配されたキャリア輸送のための大きな駆動力を使用します。

Modification with conductive organic polymers consisting of a thiophane- or pyrrole-based backbone improved the cathodic photocurrent of a particulate-CuGaS2-based photoelectrode under simulated solar light. Among these polymers, poly(3,4-ethylenedioxythiophene) (PEDOT) was the most effective in the improvements, providing a photocurrent 670 times as high as that of the bare photocathode. An incident-photon-to-current efficiency (IPCE) for water reduction to form H2 under monochromatic light irradiation (450 nm at 0 V vs RHE) was ca. 11%. The most important point is that modification of the conductive organic polymers does not involve any vacuum processes. This importance lies in the use of an electrochemically oxidative polymerization, not in a physical process such as vapor deposition of metal conductors. This is expected to be advantageous in the large-scale application of photocathodes consisting of particulate photocatalyst materials toward industrial solar-hydrogen production using photoelectrochemical-cell-based devices. Artificial photosynthesis of water splitting and CO2 reduction under simulated solar light was demonstrated by combining the PEDOT-modified CuGaS2 photocathode with a CoOx-loaded BiVO4 photoanode. Furthermore, how the cathodic photocurrent of the particulate-CuGaS2-based photocathode was drastically improved by the modification was clarified based on various characterizations and control experiments as follows: (1) selectively filling cavities between the particulate CuGaS2 photocatalysts and a conductive substrate (FTO; fluorine-doped tin oxide) with the polymers and (2) using a large driving force for carrier transportation governed by the polymers' redox potentials adjusted by functional groups.