CO2の隔離と利用に適用するためのCASIO3（001）表面上のH2CO3分子吸着の第一原理モデリング

この作業は、密度官能理論（DFT）を使用して、Casio3（001）表面上のH2CO3、HCO3-、およびCO32-の吸着をさらに研究し、CASIO3表面の炭酸化のメカニズムに関する追加の洞察を提供できます。CO2の炭酸化は炭素隔離を促進し、それにより、炭酸塩水経路が直接ガス溶解炭酸と比較して反応速度を大幅に増加させると結論付けられました。H2CO3は、CO2隔離をより助長します。これは、H原子と表面との相互作用に起因する可能性があります。さらに、H2CO3はCaO末端（001）表面でHCO3-またはCO32-に変換できますが、HCO3-のみがSIO末端（001）表面に形成されました。H2CO3のすべての吸着エネルギーは陰性であり、H2CO3の吸着がエネルギー的に安定しており、自発的であることを示唆しています。負の吸着エネルギーを有するHCO3-の最も可能性の高い吸着モデルは、HCO3-がCO32-に変換されるSIO末端（001）表面に吸着されたものでした。HCO3-およびCO32-のすべての吸着モデルの他の吸着モデルには、吸着エネルギーが陽性です。H2CO3の吸着プロセスを考慮すると、HCO3およびCO32-吸着反応は、環境に応じてある程度連続して発生する可能性があります。

This work employed density functional theory (DFT) to further study the adsorption of H2CO3, HCO3-, and CO32- on the CaSiO3(001) surface, which could provide additional insights into the mechanism of carbonation on the CaSiO3 surface. It was concluded that the carbonation of CO2 promoted carbon sequestration, whereby the aqueous carbonation route increased the reaction rate substantially compared to direct gas-solid carbonation. H2CO3 is more conducive to CO2 sequestration, which can be attributed to the interaction of H atoms with the surface. Further, H2CO3 can be converted into HCO3- or CO32- on the CaO-terminated (001) surface, whereas only HCO3- was formed on the SiO-terminated (001) surface. All the adsorption energies of H2CO3 were negative, suggesting that H2CO3 adsorption was energetically stable and spontaneous. The most likely adsorption model of HCO3-, having negative adsorption energy, was the one adsorbed on the SiO-terminated (001) surface, in which HCO3- is transformed into CO32-. The other adsorption models of HCO3- and all the adsorption models of CO32- have positive adsorption energies. Considering the adsorption process of H2CO3, HCO3- and CO32- adsorption reactions may occur successively to some extent depending on the environment.