グラフェンフィールド効果トランジスタでのゲートスイッチ可能な分子拡散

2Dデバイス上の粒子の表面拡散を制御すると、ナノアセンブリ、薄膜の成長、触媒などの顕微鏡プロセスを進める機会が生まれます。ここでは、静電ゲーティングを介してクリーングラフェンフィールド効果トランジスタ（FET）の表面でF4TCNQ分子の拡散を制御する能力を示します。グラフェンFETのバックゲート電圧（VG）を調整すると、ネガティブ電荷状態と中性電荷状態の間に分子吸着剤が切り替えられ、拡散特性の劇的な変化につながります。走査型トンネル顕微鏡測定では、中性分子の拡散率がVGの減少とともに急速に減少し、回転拡散プロセスを含むことが明らかになりました。一方、負に帯電した分子の分子拡散率は、広範囲の適用されたVG値でほぼ一定のままであり、純粋に翻訳プロセスによって支配されています。第一原理密度汎関数理論計算は、中性と荷電分子が経験するエネルギー景観が実験と一致する拡散挙動につながることを確認します。グラフェン上のF4TCNQ分子の拡散障壁のゲート変動不能により、グラフェンFETは拡散スイッチとして作用することができます。

Controlling the surface diffusion of particles on 2D devices creates opportunities for advancing microscopic processes such as nanoassembly, thin-film growth, and catalysis. Here, we demonstrate the ability to control the diffusion of F4TCNQ molecules at the surface of clean graphene field-effect transistors (FETs) via electrostatic gating. Tuning the back-gate voltage (VG) of a graphene FET switches molecular adsorbates between negative and neutral charge states, leading to dramatic changes in their diffusion properties. Scanning tunneling microscopy measurements reveal that the diffusivity of neutral molecules decreases rapidly with a decreasing VG and involves rotational diffusion processes. The molecular diffusivity of negatively charged molecules, on the other hand, remains nearly constant over a wide range of applied VG values and is dominated by purely translational processes. First-principles density functional theory calculations confirm that the energy landscapes experienced by neutral vs charged molecules lead to diffusion behavior consistent with experiment. Gate-tunability of the diffusion barrier for F4TCNQ molecules on graphene enables graphene FETs to act as diffusion switches.