二機能性のゼオライトサポートZnmoo4を介したメチルクラン芳香族化のためのCO2を飼育します

Biofuranの芳香化は、持続可能な生化学生産のための有望なアプローチを提供します。ただし、このプロセスは、伝統的なゼオライト触媒に対する低収量と重度のコーキングによってしばしば妨げられます。本明細書では、二官能性ZSM-5サポートZNMOO4を介した2-メチルフラン（MF）芳香族化（CCMA）の共摂取CO2を報告します。この二機能性触媒は、97％を超えるMFとCO2の両方の変換を達成でき、ターゲットアレーンの> 85％の炭素収量を生成し、無視できるアルケン（0.05％）でCOを生成します。一方、コーラ層は22.3％から8.6％に著しく抑制されます。Znmoo4/ZSM-5は、CCMA反応の反応中間体と経路を選択的に操作することができ、ベンゾフランベースの経路ではなく、シクロペンテノンとアルケンベースのデヒドロ芳香族化を支持します。この発見は、MF芳香族化が炭化水素プールメカニズムに従うという一般的な理解に挑戦します。さらに、Znmoo4の豊富な表面酸素空孔は、CO2の吸着とその後のコーラとの反応を促進します。CO2とBiofuranの共コンバージョンのための反応メカニズムと触媒設計に関するこれらの洞察は、炭素陰性の方法でバイオマス利用におけるプロセス強化のためのガイドラインを提供できます。

Aromatization of biofuran offers promising approaches for sustainable biochemical production. However, this process is often hampered by low yields and severe coking on traditional zeolite catalysts. Herein, we report co-feeding CO2 for 2-methylfuran (MF) aromatization (CCMA) over bifunctional ZSM-5 supported ZnMoO4. This bifunctional catalyst can achieve both MF and CO2 conversions of >97 %, generating >85 % carbon yield of target arenes and CO with negligible alkenes (0.05 %). Meanwhile, coke formation is remarkably suppressed from 22.3 % to 8.6 %. ZnMoO4/ZSM-5 is capable of selectively manipulating the reaction intermediates and pathways of the CCMA reactions, favoring the cyclopentenones- and alkenes-based dehydro-aromatization rather than the benzofurans-based pathway. This finding challenges the prevailing understanding that MF aromatization follows a hydrocarbon pool mechanism. Moreover, the abundant surface oxygen vacancies of ZnMoO4 facilitate the adsorption of CO2 and its subsequent reaction with coke. These insights into reaction mechanism and catalyst design for co-conversion of CO2 and biofuran can offer guidelines for process intensification in biomass utilization with a carbon-negative manner.