高度に秩序化された強誘電性ハイブリッドペロブスカイトドメインでのスイッチ可能な平面キラリティとスピンテクスチャ

キラルの有機無機ハイブリッドペロブスカイトは、非線形カイロ光学的アプリケーションとキラル誘発性スピン選択性を開発するための有望なプラットフォームを提供します。ここでは、強力な環状二色性の第2高調波発生によって顕在化するように、直交偏光を備えた高度に秩序化された強誘電性ドメインを持つアキラルハイブリッドペロブスカイトが平面カイラリティを示すことを示します。興味深いことに、第2の高調波生成循環二色性応答の利き手は、直交偏光ドメインとドメイン壁の間で交互に切り替えることができます。これらのドメインの平面カイラリティの起源を相関させるために、原子分解原子間力顕微鏡を使用して、平面対称性の破壊を示すこれらの強誘電性結晶の原子列の明確な配置を明らかにします。驚くべきことに、0.41の大きなSHG異方性因子がドメイン壁で測定されます。さらに、空間的に分解された2光光ルミネッセンス励起測定は、ドメインフリーの領域と比較して、これらのキラルの強誘電性ドメインにおけるより大きなRashbaスピン分割の証拠を提供します。ドメイン依存の平面キラリティとスピンテクスチャの発見は、ドメイン固有のカイロ光学的アプリケーションの進歩に大きな有望です。

Chiral organic-inorganic hybrid perovskites offer a promising platform for developing non-linear chiro-optical applications and chiral-induced spin selectivity. Here, we show that achiral hybrid perovskites that have highly ordered ferroelectric domains with orthogonal polarization exhibit planar chirality, as manifested by second harmonic generation with strong circular dichroism. Interestingly, the handedness of the second harmonic generation circular dichroism response can be alternatingly switched between orthogonally polarized domains and domain walls. To correlate the origin of planar chirality in these domains, atom-resolved atomic force microscopy is used to reveal distinct arrangements of atomic rows in these ferroelectric crystals that indicate planar symmetry breaking. Remarkably, a large SHG anisotropy factor of 0.41 is measured at the domain wall. Additionally, spatially resolved two-photon photoluminescence excitation measurement provide evidence of larger Rashba spin-splitting in these chiral ferroelectric domains compared to domain-free areas. Our discoveries of domain-dependent planar chirality and spin texture hold great promise for advancement of domain-specific chiro-optical applications.